Numeral models of diffusion and sorption through the opalinus and callovo-oxfordian clays

Abstract

[Resumen] Las formaciones arcillosas Opalinus y Callovo-Oxfordian se consideran posibles ubicaciones para albergar un almacenamiento geológico profundo (AGP) de residuos radioactivos. La comprensión de los procesos de difusión y sorción que tienen lugar en estas arcillas es fundamental para la viabilidad y seguridad del AGP. La mayoría de los estudios realizados consisten en ensayos de laboratorio con pequeñas muestras. Los ensayos de difusión in situ que se realizan en los laboratorios subterráneos pretenden superar las limitaciones de los ensayos de laboratorio y estudiar posibles efectos de escala. En esta tesis se han interpretado con modelos numéricos de diferente complejidad los experimentos de difusión in situ DI-B, DIR y DR. Se han realizado análisis de sensibilidad de las concentraciones de diferentes trazadores a la variación de los parámetros del modelo. A partir de las sensibilidades calculadas se han identificado los parámetros que se pueden estimar con menor incertidumbre a partir de los datos de dilución y de los perfiles de concentraciones medidos en la formación. Las principales conclusiones de los análisis de sensibilidad son: Las concentraciones de un trazador son sensibles a todos los parámetros fundamentales del modelo. Las sensibilidades calculadas dependen del tipo de trazador y varían con el tiempo. Las concentraciones calculadas en el sondeo son mucho menos sensibles a la variación de los parámetros que las concentraciones calculadas en la formación. El papel de la anisotropía depende del diseño del experimento y de la formación geológica. Se han interpretado automáticamente con el código INVERSE-CORE2D ensayos sintéticos de características similares a los reales y con valores conocidos de los parámetros, para analizar la identificabilidad de los parámetros del modelo a partir de datos con errores. También se han utilizado para evaluar la importancia de las incertidumbres del ensayo, como el volumen total de agua en el sistema, la existencia de una zona alterada por la perforación del sondeo o el efecto del muestreo. Las principales conclusiones de los análisis de identificabilidad son: Los errores en los datos dificultan la estimación de los parámetros de la arcilla a partir de los datos de dilución en el sondeo. Los datos medidos en la formación permiten una estimación más precisa de los parámetros que los datos de dilución. Pequeños errores en el volumen del sistema no afectan significativamente la estimación de los parámetros. Una interpretación adecuada de los ensayos in situ requiere tener en cuenta el filtro y una zona alterada por la perforación del sondeo (EdZ). El efecto del muestreo en las concentraciones depende del método y frecuencia de muestreo, del volumen de las muestras y volumen del sistema de recirculación. Se han obtenido conclusiones opuestas acerca de la influencia del muestreo para los experimentos DR y DIR, por lo que ésta no se debe despreciar sin un estudio en profundidad en el que se tenga en cuenta el diseño del ensayo. Se evaluaron también la influencia en los parámetros estimados de posibles errores en la profundidad de los perfiles. Los resultados de las simulaciones realizadas indican que una desviación de 2 cm en la profundidad introduciría importantes errores en los valores estimados de los parámetros. Además, se han evaluado varios modelos conceptuales de la difusión y sorción de radionucleidos desde un AGP en una formación de este tipo para el HTO, 36Cl-, 133Cs+ y 238U. Los modelos analizados son los siguientes: 1) Modelo 1D perpendicular a los ejes de las celdas de almacenamiento; 2) Modelo 1D radial alrededor de las celdas para dominios finitos o semi-infinitos, teniendo en cuenta o no el efecto de borde de las celdas vecinas; 3) Modelo 2D a través de planos verticales; y 4) Modelo 1D vertical desde las celdas hacia la formación situada sobre las arcillas. De los resultados de los modelos se puede concluir que: El modelo 1D radial semi-infinito es aceptable siempre para el 238U, para el 133Cs+ con t < 104 años y para el HTO y el 36Cl- si t < 103 años, donde t es el tiempo desde la liberación de los radionucleidos. Las concentraciones calculadas con los modelos 1D paralelo y 1D radial son muy diferentes, por lo que se deben evitar los modelos 1D paralelos en la simulación a largo plazo de la migración de radionucleidos. El modelo 1D vertical sólo es válido en el caso de un pulso de un radionucleido conservativo, sin embargo lleva a errores importantes en el caso de una liberación constante de cualquier radionucleido.

[Resumo] As formacións Opalinus Clay e Callovo-Oxfordian Clay considéranse posibles localizacións para aloxar un almacenamento xeolóxico profundo (AXP) de residuos radioactivos. A comprensión dos procesos de difusión e sorción que teñen lugar nestas arxilas é fundamental para a viabilidade e seguridade do AXP. A maioría dos estudos realizados consisten en ensaios de laboratorio con pequenas mostras. Os ensaios de difusión in situ que se realizan nos laboratorios subterráneos pretenden superar as limitacións dos ensaios de laboratorio e estudar posibles efectos de escala. Nesta teses interpretáronse con modelos numéricos de diferente complexidade os experimentos de difusión in situ DI-B, DIR e DR. Realizáronse análises de sensibilidade das concentracións de diferentes trazadores á variación dos parámetros do modelo. A partir das sensibilidades calculadas identificáronse os parámetros que se poden estimar con menor incerteza a partir dos datos da dilución e dos perfís de concentracións medidos na formación. As principais conclusións das análises de sensibilidade son: As concentracións dun trazador son sensibles a todos os parámetros fundamentais do modelo. As sensibilidades calculadas dependen do tipo de trazador e varían co tempo. As concentracións calculadas na sondaxe son moito menos sensibles á variación dos parámetros que as concentracións calculadas na formación. O papel da anisotropía depende do deseño do experimento e da formación xeolóxica. Interpretáronse automaticamente co código INVERSE-CORE2D ensaios sintéticos de características similares aos reais e con valores coñecidos dos parámetros, para analizar a identificabilidade dos parámetros do modelo a partir de datos con erros. Tamén se utilizaron para avaliar a importancia das incertezas do ensaio, como o volume total da auga no sistema, a existencia dunha zona alterada pola perforación da sondaxe ou o efecto da mostraxe. As principais conclusións das análises de identificabilidade son: Os erros nos datos dificultan a estimación dos parámetros da arxila a partir dos datos da dilución na sondaxe. Os datos medidos na formación permiten unha estimación máis precisa dos parámetros que os datos da dilución. Pequenos erros no volume do sistema non afectan significativamente a estimación dos parámetros. Unha interpretación adecuada dos ensaios in situ require ter en conta o filtro e unha zona alterada pola perforación da sondaxe (EdZ). O efecto da mostraxe nas concentracións depende do método e frecuencia de mostraxe, do volume das mostras e do volume do sistema de recirculación. Obtivéronse conclusións opostas acerca da influencia da mostraxe para os experimentos DR e DIR, polo que ésta non se debe a influencia nos parámetros estimados de posibles erros na profundidade dos perfís. Os resultados das simulacións realizadas indican que unha desviación de 2 cm na profundidade introduciría importantes erros nos valores estimados dos parámetros. Ademais, avaliáronse varios modelos conceptuais da difusión e sorción de radionucleidos desde un AXP nunha formación deste tipo para o HTO, 36Cl-, 133Cs+ e 238U. Os seguintes modelos foron analizados: 1) Modelo 1D perpendicular aos eixos das celas de almacenamento; 2) Modelo 1D radial ao redor das celas para dominios finitos ou semi-infinitos, tendo en conta ou non o efecto de bordo das celas veciñas; 3) Modelo 2D a través de planos verticais; e 4) Modelo 1D vertical desde as celas cara á formación situada sobre as arxilas. Dos resultados dos modelos pódese concluír que: O modelo 1D radial semi-infinito é aceptable sempre para o 238U, para o 133Cs+ con t < 104 anos e para o HTO e o 36Cl- se t < 103 anos, onde t é o tempo desde a liberación dos radionucleidos. As concentracións calculadas cos modelos 1D paralelo e 1D radial son moi diferentes, polo que se deben evitar os modelos 1D paralelos na simulación a longo prazo da migración de radionucleidos. O modelo 1D vertical só é válido no caso dun pulso dun radionucleido conservativo, por outra banda leva a erros importantes no caso dunha liberación constante de calquera radionucleido.