Utilization of industrial wastes for the development of sustainable asphalt mixtures: Materials, performance, and environmental safety

Abstract

[Abstract]:Climate change and resource scarcity are pushing the pavement sector to reduce greenhouse gas emissions, energy use, and dependence on virgin materials. Within this agenda, low temperature asphalt technologies—Cold Mix Asphalt (CMA) and Warm Mix Asphalt (WMA)—offer immediate opportunities to lower production/compaction temperatures, fuel consumption, and CO2 emissions. In parallel, the circular economy imperative calls for valorizing high volume industrial byproducts as functional components in asphalt mixtures. Despite many case studies, literature still lacks comparative assessments where multiple wastes are evaluated side by side under homogeneous mixture design and testing conditions in CMA and WMA mixtures. This doctoral thesis addresses that gap by examining the feasibility of incorporating four industrial wastes—ground granulated blast furnace slag (GGBFS), fly ash, lignin-rich waste, and polyolefin waste—as partial sustitutas for filler, asphalt binder, or aggregates in low-temperatures mixtures. The experimental program comprised three campaigns. The first investigated CMA mixtures in which an untreated lignin-rich waste from the hardboard wood industry partially replaced the mixing water (5% and 10% of total fluids). Mixture design combined modified Proctor test, pre-wetting test, and a gyratory compactability study. Mechanical testing covered moisture damage resistance, abrasion resistance, stiffness and thermal susceptibility, permanent deformation, and fatigue life. The 5% mixture delivered the most balanced response: better moisture damage resistance, 8.5% water savings, improved gyratory compactability, and slightly improved permanent deformation. The second campaign also focused on CMA mixtures, fully replacing the conventional mineral filler with two fly ashes (Class C and Class F). The mixture design followed the same framework as the first campaign, with refinements. Viscoelastic and stress-dependent behavior were characterized via dynamic modulus and dynamic triaxial tests. Master curves were fitted with the 2S2P1D model (dynamic modulus) and by stress-temperature superposition (resilient modulus). Both fly ash mixtures increased stiffness relative to the control mixture. Class C mixture did so more, consistent with its higher CaO content and latent hydraulic behavior. These results indicate that fly ash is a promising filler substitute for CMA in temperate climates, while recognizing that higher stiffness can raise thermal-cracking susceptibility in cold climates.The third campaign addressed WMA mixtures. A control mixture was first designed using moisture damage resistance and voids in total mixture to determine the optimum binder content. Fourteen WMA mixtures were then produced by substituting selected fractions with the four industrial wastes: GGBFS and fly ash as filler replacements, lignin-rich waste as partial asphalt binder replacement, and polyolefin waste as partial aggregate replacement. Mechanical testing mirrored the first campaign. Fly ash mixtures did not meet the design threshold of the Spanish PG-3 specification and were discarded. The selected WMA mixtures were GGBFS-2 (75% filler replacement), LW-2 (5% lignin-rich waste replacement of the asphalt binder), and PW-5 (0.5% aggregate replacement with polyolefin waste). Among these, GGBFS-2 mixture enhanced moisture resistance and fatigue performance; LW-2 mixture showed slightly lower overall performance than the control mixture, with notably poorer abrasión resistance; and PW-5 mixture improved moisture resistance and fatigue but exhibited significantly lower resistance to permanent deformation. Beyond the mechanical performance, these options advance circularity by giving a second life to industrial byproducts—especially plastics that are difficult to recycle. To ensure this valorization remains environmentally safe, the leaching behavior was assessed using the Dynamic surface leaching test. A comprehensive analysis of the eluates—covering inorganic species and organic compounds—identified diffusion as the governing reléase mechanism, facilitating long-term emission modeling. The results confirmed that cumulative releases remained significantly below the regulatory thresholds of the Dutch soil quality decree. Thus, the proposed mixtures are demonstrated to be not only mechanically sound and circular, but also environmentally benign.

[Resumen]:El cambio climático y la escasez de recursos están empujando al sector de la pavimentación a reducir las emisiones de gases de efecto invernadero, el consumo de energía y la dependencia de materiales vírgenes. En este contexto, las tecnologías de mezcla asfáltica a baja temperatura —mezclas bituminosas en frío (CMA) y mezclas bituminosas semicalientes (WMA)— ofrecen oportunidades inmediatas para reducir las temperaturas de fabricación y compactación, el consumo de combustible y las emisiones de CO2. Paralelamente, el imperativo de la economía circular sugiere el uso de subproductos industriales de gran volumen como componentes funcionales en las mezclas bituminosas. A pesar de los numerosos estudios, la literatura aún carece de evaluaciones comparativas donde se analicen múltiples residuos simultáneamente bajo condiciones homogéneas de diseño y ensayo en mezclas CMA y WMA. Esta tesis doctoral aborda ese vacío examinando la viabilidad de incorporar cuatro residuos industriales —escoria granulada de alto horno molida (GGBFS), cenizas volantes, residuo rico en lignina y residuos de poliolefinas— como sustitutos parciales del filler, del ligante bituminoso o de los áridos en mezclas a baja temperatura. El programa experimental comprendió tres campañas. La primera investigómezclas CMA en las que un residuo rico en lignina sin tratar, procedente de la industria de tableros de fibra, sustituyó parcialmente el agua de amasado (5% y 10% del total de fluidos). El diseño de la mezcla combinó el ensayo Proctor modificado, el ensayo de envuelta y un estudio de compactación. Los ensayos mecánicos abarcaron la sensibilidad al agua, la resistencia a la abrasión, la rigidez y susceptibilidad térmica, la deformación permanente y resistencia a fatiga. La mezcla con el 5% ofreció la respuesta más equilibrada: mejor resistencia al daño por humedad, un ahorro de agua del 8.5%, mejor compactación y una ligera mejora en la deformación permanente. La segunda campaña también se centró en mezclas CMA, sustituyendo totalmente el filler mineral convencional por dos tipos de cenizas volantes (Clase C y Clase F). El diseño de la mezcla siguió el mismo marco que la primera campaña, con algunos refinamientos. El comportamiento viscoelástico y dependiente de la tensión se caracterizó mediante ensayos de módulo dinámico y triaxiales dinámicos. Las curvas maestras se ajustaron con el modelo 2S2P1D (módulo dinámico) y mediante superposición tensión-temperatura (módulo resiliente). Ambas mezclas con cenizas volantes aumentaron la rigidez respecto a la mezcla de control. La mezcla Clase C lo hizo en mayor medida, en consonancia con su mayor contenido de CaO y su comportamiento hidráulico latente. Estos resultados indican que las cenizas volantes son un sustituto prometedor del filler para CMA en climas templados, reconociendo a su vez que una mayor rigidez puede aumentar la susceptibilidad a la fisuración térmica en climas fríos. La tercera campaña abordó las mezclas WMA. Primero se diseñó una mezcla de control utilizando la sensibilidad al agua y los huecos en mezcla para determinar el contenido óptimo de ligante. Posteriormente se fabricaron catorce mezclas WMA sustituyendo fracciones seleccionadas con los cuatro residuos industriales: GGBFS y cenizas volantes como sustitutos del filler, residuo rico en lignina como sustituto parcial del ligante bituminoso, y residuo de poliolefinas como sustituto parcial del árido. Los ensayos mecánicos replicaron los de la primera campaña. Las mezclas con cenizas volantes no cumplieron el umbral de diseño del pliego español PG-3 y fueron descartadas. Las mezclas WMA seleccionadas fueron GGBFS-2 (75% de sustitución del filler), LW-2 (5% de sustitución del ligante bituminoso por residuo rico en lignina) y PW-5 (0.5% de sustitución del árido por residuo de poliolefinas). Entre estas, la mezcla GGBFS-2 mejoró la sensibilidad al agua y el comportamiento a fatiga; la mezcla LW-2 mostró un rendimiento general ligeramente inferior al de la mezcla de control, con una resistencia a la abrasión notablemente peor; y la mezcla PW-5 mejoró la resistencia a la humedad y la fatiga, pero presentó una resistencia significativamente menor a la deformación permanente. Más allá del comportamiento mecánico, estas opciones fomentan la circularidad dando una segunda vida a subproductos industriales, especialmente a plásticos difíciles de reciclar. Para garantizar que estas sustituciones sean ambientalmente seguras, se evaluó el comportamiento de lixiviación utilizando el ensayo horizontal de lixiviación de superficie dinámica. Un análisis exhaustivo de los lixiviados —abarcando compuestos inorgánicos y orgánicos— identificó la difusión como el mecanismo de liberación dominante, facilitando la modelización de emisiones a largo plazo. Los resultados confirmaron que las emisiones acumuladas se mantuvieron significativamente por debajo de los umbrales regulatorios del Decreto de Calidad del Suelo holandés. Así, se demuestra que las mezclas propuestas no solo son mecánicamente adecuadas y circulares, sino también ambientalmente inocuas.